Además de sus responsabilidades como sacerdote, Molina se dedicó al estudio y escritura del náhuatl. Pronunció numerosos sermones en la lengua náhuatl. Molina es conocido por sus escritos que lo consagraron como uno de los pioneros en el área de la lingüística.
El diccionario llamado Vocabulario en Lengua Castellana y Mexicana, escrito entre 1555 a 1571 está considerado como su principal contribución. Más tarde, en 1571, el incluiría el diccionario español-nahuatl. Fue el primer diccionario impreso en el nuevo mundo y el primer acercamiento sistemático a un idioma indígena. Fue de mucha utilidad para los misioneros pero también fue un arma efectiva en la política colonial. Molina llegó a México inmediatamente después de la conquista de Hernán Cortés. Dicho diccionario es la base del moderno diccionario de F. Karttunen.
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